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&&&离子液体在溶液中的簇集行为研究
离子液体在溶液中的簇集行为研究
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value="室温离子液体是近年来在绿色化学框架下发展起来的一种新的介质和功能材料。离子液体具有不燃烧、不挥发、热稳定性好、液程宽、溶解能力强、结构和功能可调等优良特性,并在化学合成、催化、生物化学、萃取分离、材料制备等诸多领域展示出了广阔的应用前景。　　
作为国家自然科学基金资助课题(No.)的一部分,本文较系统地研究了离子液体阳离子烷基链的长度、阴离子的类型、阳离子的结构、外加电解质和有机化合物对离子液体在水中簇集的影响及其调控作用,主要研究内容如下:　　
1.在298.15 K精确测定了[Cnmim]Br(n=4,6,8,10,12)+水和[C4mim][BF4]+水体系的密度和电导,利用胶束化假相模型计算了离子液体在水中的临界簇集浓度以及簇集过程的物理化学性质,并利用荧光探针技术测定了[Cnmim]Br(n=8,10,12)在水中的簇集数。实验结果表明,[C4mim]Br在水中不能发生簇集,[C4mim][BF4]和[C6mim]Br在水中有弱簇集,[Cnmim]Br(n=8,10,12)具有较强的簇集以致形成胶束。因此可以通过改变阳离子烷基链的长度来调控离子液体的簇集行为。离子液体簇集的主要驱动力是烷基链-离子诱导和烃-烃相互作用。　　
2.在298.15K精确测定了[C8mim]X(X=Cl,Br,[NO3],[CH3COO],[CF3COO],[CF3SO3],[ClO4])、4m-[C8pyr]Br、[C8mpyrr]Br水溶液的密度和电导,利用静态荧光猝灭技术测定了这些离子液体在水中的簇集数。同时利用动态光散射和透射电镜技术测定了离子液体簇集体的尺寸分布和簇集体的形貌。分析了阴离子的类型、阳离子的结构对临界簇集浓度、簇集数、簇集体尺寸和簇集体形貌的影响。研究表明,阴离子对离子液体簇集的影响遵循Hofmeister顺序,阳离子的结构对离子液体的簇集也有明显的影响。因此可以通过改变阴离子的类型和阳离子的结构来调控离子液体的簇集行为。　　
3.利用电导、荧光和动态光散射技术研究了十三种钠盐(NaCl,NaBr,NaI,CH3CO2Na,NaSCN,NaNO3,NaBrO3,NaClO3,C6H5COONa,Na2CO3,Na2SO4,Na2C4H4O6,Na3CH5O7)和两种溴化物(FeBr3 and AlBr3)的加入对离子液体[C10mim]Br在水中簇集的影响。实验结果表明,FeBr3和AlBr3对离子液体的簇集具有盐溶效应,而其他的盐则具有盐析效应。阴离子的影响遵循Hofmeister顺序。因此可以通过外加盐的类型及其浓度来调控离子液体的簇集行为。　　
4.在298.15K以[C12mim]Br为模型离子液体,用电导、荧光和动态光散射研究了有机添加剂(β-环糊精、丙二醇、甲酰胺、N,N-二甲基甲酰胺、二甲亚砜、乙二醇、丙三醇和1,2-丙二醇)对离子液体在水中簇集行为的影响。这些有机添加剂的加入均降低了离子液体在水中的簇集能力,但是有机溶剂和β-环糊精对[C12mim]Br在水中聚集的影响机制不同。因此可以通过改变外加有机添加剂的类型及其浓度来调控离子液体的簇集行为。　　
5.在298.15K精确测定了[Cnmim]Br(n=4,6,8,10,12)+水、[Cnmim]Br(n=4,6,8)+(甲醇、正丙醇、正戊醇、丙酮和乙腈)、[C4mim][BF4]+(水、丙酮和乙腈)以及[C4mim][PF6]+(水、丙酮和乙腈)体系在低离子液体浓度范围内的电导率,用Lee-Wheaton方程计算了离子液体在分子溶剂中的极限摩尔电导率和离子缔合常数,分析了烷基链的长度、阴离子的类型和分子溶剂的性质对离子液体极限摩尔电导率和缔合常数的影响,得到了分子溶剂对离子液体缔合的调控信息。"/>
室温离子液体是近年来在绿色化学框架下发展起来的一种新的介质和功能材料。离子液体具有不燃烧、不挥发、热稳定性好、液程宽、溶解能力强、结构和功能可调等优良特性,并在化学合成、催化、生物化学、萃取分离、材料制备等诸多领域展示出了广阔的应用前景。　　
作为国家自然科学基金资助课题(No.)的一部分,本文较系统地研究了离子液体阳离子烷基链的长度、阴离子的类型、阳离子的结构、外加电解质和有机化合物对离子液体在水中簇集的影响及其调控作用,主要研究内容如下:　　
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5.在298.15K精确测定了[Cnmim]Br(n=4,6,8,10,12)+水、[Cnmim]Br(n=4,6,8)+(甲醇、正丙醇、正戊醇、丙酮和乙腈)、[C4mim][BF4]+(水、丙酮和乙腈)以及[C4mim][PF6]+(水、丙酮和乙腈)体系在低离子液体浓度范围内的电导率,用Lee-Wheaton方程计算了离子液体在分子溶剂中的极限摩尔电导率和离子缔合常数,分析了烷基链的长度、阴离子的类型和分子溶剂的性质对离子液体极限摩尔电导率和缔合常数的影响,得到了分子溶剂对离子液体缔合的调控信息。
摘要： 室温离子液体是近年来在绿色化学框架下发展起来的一种新的介质和功能材料。离子液体具有不燃烧、不挥发、热稳定性好、液程宽、溶解能力强、结构和功能可调等优良特性,并在化学合成、催化、生物化学、萃取分离、材料制备等诸多领域展示出了广阔的应用前景。　　
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快速查看收藏过的文献微波驱动咪唑类聚离子液体/聚乙烯醇形状记忆材料--《化工学报》2018年07期
微波驱动咪唑类聚离子液体/聚乙烯醇形状记忆材料
【摘要】：结合微波驱动原理、聚离子液体(PIL)及形状记忆聚合物的结构特性,目的是设计合成完全基于聚合物、能在微波驱动下快速回复的聚离子液体/聚乙烯醇(PVA)形状记忆复合材料。首先合成了乙烯基咪唑功能性离子液体单体([Vi Et Im][BF4],ILM),之后在含有戊二醛的PVA溶液中对ILM进行原位聚合生成PIL,将PIL引入到交联PVA中,形成聚乙烯基咪唑PIL/PVA形状聚合物复合材料(SMPC)。用核磁对ILM和PIL的结构进行了表征,证明了所合成目标化合物的结构准确性。介电性能测试结果显示PIL/PVA有较高的介电常数和介电损耗,当P[Vi Et Im][BF4]含量从0增加到30%时PIL/PVA复合材料的介电损耗因子呈增大趋势,可见PIL是一种有效的微波吸收介质。弯曲法测试结果表明该复合材料在微波驱动下具有很好的形状记忆效应,所有复合材料的形变固定率都接近100%且形变回复率都高达80%以上,且PIL的含量和微波输出功率的大小对材料回复率和回复时间有显著影响。140 W的微波足以驱动PIL/PVA SMPC发生回复,280 W下40 s内可以完成,微波功率增大到420 W时SMPC在20 s内可回复到起始形状。
【作者单位】：
【基金】：
【分类号】：TB332;TB381
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www.tubaobei.com新型离子液体型表面活性剂在水溶液中的胶束化行为--《山东大学》2013年硕士论文
新型离子液体型表面活性剂在水溶液中的胶束化行为
【摘要】：作为新型绿色溶剂和“软”功能材料,离子液体引起了全球学术界和工业界的广泛重视。由于其具有独特的“可设计性”,通过改变烷基链长或阳／阴离子组合微调分子的两亲性,可设计合成各种具有表面活性的离子液体型表面活性剂(ionic liquid surfactants,本文简写为IL-saa)。将离子液体的特征阳离子基团引入到表面活性剂结构中,能够丰富分子自组装过程的驱动力、显著改善形成有序分子聚集体的能力。随着研究的深入,离子液体对生态环境的影响引发关注,因此亟需设计开发无卤素(halogen-free)、更加绿色(even greener)的离子液体型表面活性剂。因此本论文中设计合成了一系列无卤素的新型离子液体型表面活性剂,并研究其在低浓度水溶液中的聚集行为。论文的内容主要分为三个部分：
1.考察了反离子的结构和外加盐对无卤素离子液体型表面活性剂在低浓度水溶液中聚集行为的影响。通过离子交换的方法,设计合成了无卤素的离子液体型表面活性剂：1-丁基-3-甲基咪唑十二烷基硫酸酯([C4mim][C12SO4])和N-丁基-N-甲基吡咯烷十二烷基硫酸酯([C4MP][C,2SO4])。采用表面张力、电导率、稳态荧光光谱和核磁共振等技术手段研究了其在水溶液中的胶束化性质,并考察了外加盐对[C4mim][C12SO4]胶束化行为的影响。主要得到以下结论：
(1)[C4mim][C12SO4]和[C4MP][C12SO4]的表面活性明显优于含有相同烷基链长的传统阴离子表面活性剂—十二烷基硫酸钠(SDS)和普通离子液体型表面活性剂—1-十二烷基-3-甲基溴化咪唑(C12mimBr)。这是由于：一方面,[C4mim]+和[C4MP]+能更有效地屏蔽[C12SO4]-离子之间的静电斥力,促进[C12SO4]-在气／液界面上的吸附和在体相中的聚集；另一方面,与无机反离子相比,[C4mim]+和[C4MP]+具有较强的疏水性,增强了离子液体型表面活性剂的表面活性。核磁共振的实验结果表明,[C4mim]+通过静电力和疏水作用与[C12SO4]-相结合,在作为反离子促进胶束形成的同时参与胶束的构筑。[C4mim][C12SO4]和[C4MP][C12SO4]的聚集数皆小于SDS、C12mimBr,这是由于有机反离子较大的体积挤占了空间导致形成胶束的分子排列得较为疏松。
(2)[C4mim][C12SO4]的表面活性略高于[C4MP][C12SO4],这主要是由于[C4mim]+的共轭杂环结构以及环上两个N原子与阴离子的亲水头基形成较多的氢键,能更有效地屏蔽亲水头基间的静电斥力作用,促进表面活性剂分子的吸附和聚集。通过计算胶束形成过程中的热力学函数(△Hm,θ,△Smθ和△Gθm),发现在所研究的温度范围内(20～40℃),[C4mim][C12SO4](?)口[C4MP][C12SO4]的胶束化过程能自发进行而且是熵驱动的。
(3)考察的无机盐(LiCl,NaCl和MgCl2)和有机盐((CH3)4NBr,(C2H5)4NBr,(C3H7)4NB和(C4H9)4NBr)均能提高[C4mim][C12SO4]在水溶液中的表面活性。对无机盐来说,水化半径和离子的价态是影响其提高表面活性剂表面活性的主要因素；对于有疏水性基团的有机离子来说,情况则比较复杂。研究发现,当有机盐四烷基溴化铵的烷基链为丁基时,其疏水性占主导地位,四丁基铵根离子被吸附在气/液界面上参与降低水的表而张力。盐的加入对[C4mim][C12SO4]胶束的尺寸及聚集数影响不大。理论计算方法得到了[C4mim]+及[(C4H9)4N]十分别与[C12SO4]-形成的化合物的稳定能,发现虽然四烷基铵阳离子(?)寸[C4mim][C12SO4]的胶束化过程具有很强的促进作et,但它仍主要充当反离子的作用,也就是说,加入季铵盐后,离子液体型表而活性剂[C4mim][C12SO4]不会转变成[(C4H9)4N][C112SO4].研究还发现,[C4mim][[C12SO4]的表而活性随着NaCl浓度的增大而增强,这是因为更多数目的Na+(?)[C12SO4]结合,使得极性头基间的电性排斥作用进一步减弱,有利于胶束的形成。
2.考察了不同的极性头基对无卤素离了液体型表而活性剂在低浓度水溶液中的聚集行为的影响。设计合成了含有两条烷基链的1-丁基-3-甲基咪唑二(2-乙基己基)磺基丁二酸酯(C4mim-AOT)和1-丁基-3-甲基咪唑二(2-乙基已基)磷酸二辛酸酯(C4mim-DEHP),并研究了其在水溶液中的胶束化行为。结果表明,C4mim-AOT和C4mim-DEHP的表而活性优于其对应的传统表面活性剂二(2-乙基己基)磺基丁二酸钠(Na-AOT)和二(2-乙基己基)磷酸二辛酸钠(Na-DEHP),这主要缘于有机阳离子[C4mim]+的疏水性比无机阳离子Na+强。对水溶液中C4mim-AOT和C4mim-DEHP分子的构象稳定能及其阴离子头基的静电势数值进行理论计算与分析,发现C4mim-DEHP具有较多的几何构象,且DEHP阴离子具有更高的负电性,这就解释了相比于C4mim-AOT,C4mim-DEHP具有较高的胶束聚集数和临界胶束浓度的原因。C4mim-AOT和C4mim-DEHP胶束化过程热力学函数计算结果表明,在研究的温度范围内(15～35℃),两者的热力学驱动力皆为熵驱动。
3.研究了烷基链长对无卤素离子液体型表面活性剂在低浓度水溶液中的聚集行为的影响。设计合成了一系列阴阳离子上具有不同烷基链长的无卤素离子液体型表面活性剂—1-烷基-3-甲基咪唑烷基硫酸酯[Cnmim][CmSO4](n=4,m=10,12,14；m=12,n=6,8,10),并研究了它们在水溶液中的胶束化行为。发现：(1)[C4mim][CmSO4](m=10,12,14)表现出比相同烷基链长的NaCm'S04更强的表面活性,[Cnmim][C12SO4](n=4,6,8,10)勺表面活性显著优于相同烷基链长的Cn'mimCl,这是因为[C4mim]+与[CmSO4]-通过静电力、氢键和疏水作用形成离子对,促进了表面活性剂分子的自聚集；(2)阴、阳离子上的烷基链增长使得阴阳离子对间的疏水作用增强,使[Cnmim][CmSO4]的表面活性增强；(3)亚甲基增加到有较长烷基链的阴离子上比增加到阳离子上对增强表面活性的贡献更大；(4)在所研究的温度范围内(15～35℃),其胶束化过程均是熵驱动过程。
【学位授予单位】：山东大学【学位级别】：硕士【学位授予年份】：2013【分类号】：O647.2
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